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　　使用不同類型的活性炭來(lái)研究它們的結(jié)構(gòu)在環(huán)境溫度和更高壓力下通過(guò)吸附方法從(氫+二氧化碳)氣體混合物中分離CO 2的影響。氫是化學(xué)工業(yè)和發(fā)電需求的重要能源，氫氣有兩個(gè)關(guān)鍵優(yōu)勢(shì)：低排放和高熱值。因?yàn)殚_(kāi)采的天然氣進(jìn)行水煤氣變換反應(yīng)的合成氣由氫氣和二氧化碳組成，并且通過(guò)合成氣體的凈化可以獲得大量的氫氣。所以開(kāi)發(fā)一種吸附分離的方法是比較重要的，我們使用的吸附分離方法是使用活性炭材料，下面我們測(cè)試活性炭對(duì)CO 2吸附的選擇性和CO 2的吸附容量。

　　實(shí)驗(yàn)部分

　　實(shí)驗(yàn)材料使用氫氣(99.99%)和二氧化碳(99.99%)。在實(shí)驗(yàn)室中制備兩種不同比例的氣體混合物作為原料氣。通過(guò)兩步分離過(guò)程觀察不同比例的混合氣體和活性炭分離性能的分離性能差異。通過(guò)氣相色譜儀分析進(jìn)料氣體和平衡氣體的組成。在實(shí)驗(yàn)之前，將活性炭樣品在100℃的真空干燥箱中干燥至恒重。

　　圖1：實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖。

　　不同活性炭的分離效果比較

　　首先比較了用不同活性炭分離H 2/CO 2的選擇性。在該工作中使用活性炭在25℃下進(jìn)行分離實(shí)驗(yàn)。相比之下，活性炭的成本非常低，活性炭的生產(chǎn)技術(shù)非常成熟，可以很容易地買到。然而，對(duì)于不同的活性炭存在不同的結(jié)構(gòu)特征。必須選擇具有較高分離因子值的合適活性炭。

　　活性炭結(jié)構(gòu)的影響

　　為了研究活性炭結(jié)構(gòu)對(duì)氣體混合物的分離性能的影響，七種活性炭，即活性炭1、2、3、4和活性炭A、B、C。評(píng)估了SEM圖像及其顆粒分布示于圖2和3中。對(duì)比了活性炭的比表面積，微孔體積，孔徑，中值粒徑和骨架密度等。在這些活性炭中，1234衍生自相同類型的活性炭，并具有相同的比表面積，微孔體積，孔徑和骨架密度，但具有不同的粒徑。這類活性炭的中值粒徑分別為1.14、1.41、2.07和6.18μm。在活性炭中，粒徑?jīng)Q定了微孔的利用率，孔徑控制了氣體分子進(jìn)入活性炭孔隙的可能性，比表面積和孔隙體積決定了存儲(chǔ)容量。這種孔徑和粒徑比較適合分離氣體混合物，但是，對(duì)于孔體積或比表面積，CO 2吸收越大越好。下面我們選擇兩種氣體混合物來(lái)評(píng)估活性炭結(jié)構(gòu)對(duì)分離性能的影響，即兩種碳?xì)浔壤煌幕旌蠚怏w。將這兩種進(jìn)料氣體混合物與七種活性炭進(jìn)行分離實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)條件溫度和初始?jí)毫Ψ謩e為10℃和約2.0MPa。

　　圖2：幾種活性炭的SEM圖像。

　　圖3：活性炭數(shù)字系列的粒度分布圖。

　　圖4：活性炭字母系列的粒度分布圖。

　　經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，首先針對(duì)進(jìn)料氣體混合物的分離性能，當(dāng)其活性炭結(jié)構(gòu)特征不變時(shí)，中值粒徑控制CO 2吸附性能和混合氣體的選擇性。當(dāng)CO 2濃度低時(shí)，粒徑的影響對(duì)于選擇性比CO 2吸附更重要?？傊瑢?duì)于混合氣體而言，比表面積限制了CO 2吸附，中值粒徑和孔徑限制了選擇性。當(dāng)活性炭孔徑在0.77-1.20nm范圍內(nèi)并且中值粒徑為約2.07μm時(shí)，分離性能達(dá)到頂值。

　　活性炭的再利用實(shí)驗(yàn)

　　為了研究活性炭在吸附分離中的再利用，在不同條件下用混合氣體再生的活性炭A的分離實(shí)驗(yàn)在10℃和初始時(shí)進(jìn)行。壓力2.1 MPa，通過(guò)在20℃下抽空10小時(shí)使活性炭再生，或分別在20,40,60,80和100℃的環(huán)境中進(jìn)行活性炭再生。經(jīng)過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)較高的再生溫度有利于再生活性炭，以便在隨后的分離實(shí)驗(yàn)中重復(fù)使用?？紤]到分離結(jié)果和用兩種不同方法再​​生活性炭的成本，可以得出結(jié)論，所用的活性炭通過(guò)抽空的方法比加熱再生性能更好。

　　我們測(cè)試了七種類型的活性炭，以確定用于分離氣體混合物的活性炭結(jié)構(gòu)的限制因素。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表明：在對(duì)于H 2 53.6%+CO 2 46.4%的混合氣體中，活性炭的孔徑和中值粒徑限制了活性炭的選擇性，對(duì)于H 2 85.1% +CO 2 14.9%的混合氣體，中值粒徑限制了活性炭的選擇性，當(dāng)活性炭的孔徑為0.77-1.20nm時(shí)，兩種氣體混合物的分離性能達(dá)到最高，中值粒徑分別為2.07和1.41μm，后一種混合氣體的比表面積和孔徑的影響比前一種混合物弱。

　　此外，使用活性炭在兩個(gè)階段中，平衡氣體混合物中CO 2的含量可以從46.4%降低至小于4.3%。我們的研究結(jié)果有利于在環(huán)境溫度和更高壓力下使用活性炭分離含有二氧化碳的工業(yè)氣體混合物。