活性炭光催化去除氨和亞硝酸鹽
亞硝酸鹽和氨通常在水中共存。因此，用于同時(shí)除去亞硝酸鹽和氨的方法是非常重要的。這次我們通過活性炭混合鋅鐵氧體制成的催化劑，并通儀器測(cè)試合成活性炭的基本屬性，與活性炭鋅鐵氧體物質(zhì)起到光催化劑的作用，研究在紫外可見光照射下在厭氧條件下同時(shí)除去亞硝酸鹽和氨的能力。
在光催化劑中，鋅鐵氧體由于自身特征被常用于光催化氧化有機(jī)污染物，減少二氧化碳，硝基芳族化合物，和氫氣的產(chǎn)生。我們?cè)O(shè)計(jì)了光催化同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨，通過偶合鋅鐵氧體和活性炭形成的混合催化劑，它可以模擬厭氧條件下的脫氮過程，同時(shí)在紫外可見光照射下去除亞硝酸鹽和氨，以及在有氧條件下的硝化過程以消除殘留的氨?；钚蕴坑糜谠鰪?qiáng)光催化活性，因?yàn)樗梢晕交|(zhì)分子并促進(jìn)光生電子空穴對(duì)的分離。
活性炭鋅鐵氧體的合成
采用一步水熱法。將制備的含有Zn(II)和Fe(III)的溶液加入到10mL活性炭水懸浮液中，然后，劇烈攪拌1小時(shí)。最后，將活化劑緩慢滴加到活性炭混合的棕色懸浮液中，同時(shí)連續(xù)攪拌1.5小時(shí)。接著加入去離子水到懸浮液中增加總體積。將活性炭懸浮液轉(zhuǎn)移到不銹鋼高壓釜中，將其密封并在180℃下加熱8小時(shí)。然后，將其自然冷卻至室溫，取出并過濾，得到活性炭鋅鐵氧體沉淀物。用去離子水洗滌活性炭沉淀物三次以除去過量的活化劑和其他電解質(zhì)。收集沉淀物并在真空室中在60℃下干燥24小時(shí)以進(jìn)行表征和光催化測(cè)試。
混合材料的形態(tài)學(xué)觀察
通過TEM觀察分析了活性炭，鋅鐵氧體和活性炭鋅鐵氧體混合物的形態(tài)和結(jié)構(gòu)特征。圖1的A，B示出了活性炭的圖像。圖1C上清楚顯示了鋅鐵氧體顆粒尺寸非常均勻，范圍從6到9納米，也與通過XRD測(cè)量的尺寸一致。活性光催化劑合成中連續(xù)攪拌的期間，F(xiàn)e(III)和Zn(II)離子被吸附到活性炭材料的多孔結(jié)構(gòu)，活性炭通過負(fù)載鋅鐵氧體而起到載體的作用，在高分辨率透射電子顯微鏡圖像可發(fā)現(xiàn)鋅鐵氧體在活性炭?jī)?nèi)的分布。
圖1：活性炭，鋅鐵氧體，活性炭鋅鐵氧體催化劑的HRTEM圖像和TEM圖像。
活性炭同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨
使用玻璃光反應(yīng)器進(jìn)行除去亞硝酸鹽和氨的實(shí)驗(yàn)，如圖2所示。高壓汞燈(300W)被水流包圍，保持25°C，放入含有亞硝態(tài)氮的250mL懸浮液中(50mg/L)，硝態(tài)氮(100mg/L)和1.5g/L活性炭鋅鐵氧體催化劑。將懸浮液的pH調(diào)節(jié)至9.5。將懸浮液用氮?dú)夤呐荩?0分鐘內(nèi)磁力攪拌下除去溶解氧，進(jìn)行光催化試驗(yàn)。取出溶液(3mL)以0.5小時(shí)的間隔測(cè)定亞硝酸鹽，氨或硝酸鹽的濃度。
圖2：同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨的實(shí)驗(yàn)裝置。
亞硝酸鹽和氨的記錄的紫外可見吸收光譜分別在圖3中。圖3AB明確顯示當(dāng)活性炭用作光催化劑時(shí)，在厭氧條件下，亞硝酸鹽和氨的濃度與輻照時(shí)間同時(shí)下降。對(duì)照試驗(yàn)也在活性炭催化劑存在或不存在下進(jìn)行，照射或在黑暗中或不存在一種組分時(shí)進(jìn)，亞硝酸鹽和氨的去除率如圖3CD所示。在活性炭鋅鐵氧體照射下，氨降解的平均去除率達(dá)到64.3%，而在沒有活性炭的情況下去除率僅為18.8%。結(jié)果明顯的是的活性炭鋅鐵氧體具有同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨的光催化功能。
圖3：在各種輻照時(shí)間在活性炭鋅鐵氧體光催化劑存在下，在厭氧條件下亞硝酸鹽(A)和氨(B)的紫外可見吸收光譜記錄。
光催化的過程
在第一階段，在光照下厭氧條件下氨存在下將亞硝酸鹽還原為氮?dú)?，三次運(yùn)行中亞硝酸鹽的平均去除率達(dá)到93.3%，3小時(shí)內(nèi)誤差為±0.2%。同時(shí)，三次運(yùn)行的氨的平均去除率接近64.5%，誤差為±0.2%。也就是說(shuō)，溶液中剩余的氨需要降解以實(shí)現(xiàn)氮的除去。因此，在第二階段，將含有硝態(tài)氮的溶液充氣20分鐘。然后，打開燈以繼續(xù)除去剩余的氨。在輻照期間的第12小時(shí)，三次運(yùn)行的亞硝態(tài)氮，總氮和亞硝態(tài)氮的平均去除率分別達(dá)到90.0%以上，誤差為±0.2%，去除了大部分總氮。結(jié)果表明，與二氧化鈦相比，活性炭鋅鐵氧體在類似條件下對(duì)亞硝態(tài)氮和硝態(tài)氮的去除效果更好，整個(gè)光催化過程如圖4所示。
圖4：通過活性炭光催化還原亞硝酸鹽和氧化氨以釋放氮?dú)狻?/font>
在紫外可見光照射下，基于活性炭鋅鐵氧體催化劑通過兩個(gè)步驟成功地同時(shí)去除亞硝酸鹽和氨。通過氣相色譜檢測(cè)產(chǎn)物表明在光催化過程中氮?dú)獗会尫懦鰜?lái)。XPS測(cè)量和鋅鐵氧體能帶結(jié)構(gòu)分析表明，鋅鐵氧體的還原電位低于亞硝酸鹽的還原電位，因此光生電子可以在照射下將亞硝酸鹽還原為氮?dú)?。?duì)比下高于氨的電位，因此光生空穴可以將氨氧化成氮?dú)??；钚蕴恳饚兜募t移，光生電子空穴對(duì)的分離，亞硝酸鹽和氨的吸附，促進(jìn)光催化活性。
本文作者：董帝豪
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