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　　使用甲烷干重整制氫由于甲烷的二氧化碳重整是吸熱反應(yīng)，需要巨大的外部熱源。為了降低反應(yīng)能耗，我們研究了在活性炭上負(fù)載的鎳和鎳氧化鎂催化劑用微波加熱的方法輔助甲烷制氫。為了利用微波裝置優(yōu)化重整反應(yīng)，對(duì)操作參數(shù)的影響進(jìn)行了包容性研究，包括催化劑活性金屬的類型及其在活性炭載體中的濃度，進(jìn)料流速和反應(yīng)溫度對(duì)反應(yīng)的影響。轉(zhuǎn)換和氫氣與一氧化碳的選擇性。還使用常規(guī)加熱進(jìn)行甲烷干重整，并將結(jié)果與​​微波加熱的結(jié)果進(jìn)行比較。

　　活性炭催化劑的制備

　　通過(guò)初始濕法浸漬制備具有不同鎳金屬負(fù)載量的活性炭催化劑。用這種方法制備了5%到25%鎳含量的活性炭。還使用浸漬技術(shù)制備含10%鎳與10%氧化鎂的活性炭和鎳鎂負(fù)載活性炭催化劑。將催化劑在90℃下連續(xù)攪拌下干燥，然后在120℃下干燥24小時(shí)。催化劑最終在700℃下在氬氣流下以10℃/秒的升溫速率煅燒5小時(shí)。

　　微波加熱實(shí)驗(yàn)裝置

　　微波設(shè)置如圖1所示。干重整反應(yīng)在固定床石英管中進(jìn)行。將活性炭置于波導(dǎo)通道中并通過(guò)微波加熱至反應(yīng)溫度。石英棉用于調(diào)節(jié)催化劑床在波導(dǎo)通道中心的位置。使用熱風(fēng)機(jī)通過(guò)活性炭前面的開(kāi)窗測(cè)量催化劑床的溫度。在實(shí)驗(yàn)之前校準(zhǔn)熱槍。該系統(tǒng)處于大氣壓下，并且施加的微波功率被設(shè)定為改變活性炭的溫度。在催化反應(yīng)之前，活性炭在600℃下還原2小時(shí)，氫氣流速為50毫升/分鐘。將活性炭加熱至反應(yīng)溫度后，將甲烷和二氧化碳(1：1)的混合物，總流速為500毫升/分鐘，在電爐中加熱，最后加入催化劑床。進(jìn)料引入后約30分鐘，當(dāng)產(chǎn)品的濃度變得穩(wěn)定，該氣體產(chǎn)物取樣并用配有殘余氣體分析儀的氣相色譜儀進(jìn)行分析。將產(chǎn)物取樣重復(fù)三次，得到合理的準(zhǔn)確度(差異小于1%)。

　　圖1：微波和甲烷干重整的常規(guī)設(shè)置的示意圖。

　　溫度對(duì)轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性的影響

　　使用微波作為加熱介質(zhì)，在不同溫度下甲烷和二氧化碳在合成活性炭上的轉(zhuǎn)化如圖2所示a，b，分別?？梢钥闯觯磻?yīng)溫度的升高加速了重整反應(yīng)，導(dǎo)致反應(yīng)物在較高溫度下的轉(zhuǎn)化率較高。如所證明的，在載鎳活性炭催化劑中，15%的鎳負(fù)載量分別表現(xiàn)出最高的轉(zhuǎn)化率，其中甲烷和二氧化碳分別為76%和79%。隨著鎳含量的增加，轉(zhuǎn)化率呈下降趨勢(shì)。觀察到的趨勢(shì)可能與這些活性炭的氫吸收和鎳分散結(jié)果有關(guān)，這表明了相同的趨勢(shì)。結(jié)果表明，隨著鎳含量的增加高達(dá)15%，可用于吸附反應(yīng)氣體的位點(diǎn)的數(shù)量增加。此外，發(fā)現(xiàn)向活性炭中加入氧化鎂對(duì)催化劑的活性有積極的影響，使載鎳氧化鎂活性炭催化劑的甲烷轉(zhuǎn)化率提高到84%和88%。這些催化劑的氫吸收和分散結(jié)果表明，通過(guò)添加氧化鎂，活性炭載體上的鎳分散體得到增強(qiáng)，因此重整反應(yīng)的活性位點(diǎn)數(shù)增加。將這幾種活性炭進(jìn)行比較，發(fā)現(xiàn)后載鎳鎂活性炭的轉(zhuǎn)化率更高。這可歸因于以下事實(shí)：通過(guò)共浸漬氧化鎳和氧化鎂，部分氧化鎳相將位于氧化鎂層下方，使得它們不能被反應(yīng)氣體接觸。

　　圖2：(a)二氧化碳和(b)甲烷轉(zhuǎn)化率。

　　加熱機(jī)理對(duì)甲烷重整的影響

　　為了研究微波加熱對(duì)干重整反應(yīng)的影響，使用常規(guī)的活性炭催化劑加熱進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。結(jié)果如圖3所示。二氧化碳和甲烷的平衡轉(zhuǎn)化率和氫氣和一氧化碳的平衡比也繪制在圖3中。認(rèn)為兩個(gè)反應(yīng)進(jìn)行平衡計(jì)算，即通過(guò)二氧化碳和反向水煤氣變換反應(yīng)進(jìn)行甲烷重整。據(jù)信甲烷的重整開(kāi)始于CH 4分解成含碳沉積物。這些沉積物(至少是高反應(yīng)性沉積物)在下一步中被二氧化碳?xì)饣?，從而引起活性位點(diǎn)的原位再生。反向水煤氣變換反應(yīng)也作為副反應(yīng)發(fā)生，其中來(lái)自甲烷分解的一些氫與二氧化碳反應(yīng)生成水和一氧化碳。

　　圖3：微波與常規(guī)加熱和平衡條件的比較。

　　與傳統(tǒng)加熱相比，使用微波加熱，甲烷和二氧化碳的轉(zhuǎn)化率都更高。轉(zhuǎn)換的差異可以通過(guò)加熱機(jī)制之間的差異來(lái)解釋。在傳統(tǒng)的加熱中，熱通量負(fù)責(zé)能量傳遞，而微波能量直接傳遞給活性炭催化劑，沒(méi)有任何熱通量。這導(dǎo)致活性炭?jī)?nèi)較高的溫度相比，表面附近的周圍大氣的溫度，其可以被轉(zhuǎn)換為熱分布的均勻性更高相對(duì)于傳統(tǒng)的加熱。微波加熱還在活性炭床內(nèi)產(chǎn)生微等離子體(也稱為熱點(diǎn))，其中溫度高于本體催化劑床中測(cè)量的平均溫度。例如熱點(diǎn)在反應(yīng)速率增強(qiáng)，會(huì)產(chǎn)生更高的產(chǎn)量和改善的非均相催化反應(yīng)。值得注意的是，在微波條件下二氧化碳和甲烷的轉(zhuǎn)化率總是較高，與常規(guī)加熱幾乎沒(méi)有差別。與常規(guī)加熱相反，微波加熱可在活性炭表面產(chǎn)生多個(gè)熱點(diǎn)，其中局部反應(yīng)溫度高于總反應(yīng)溫度。

　　本次研究用微波作為加熱源，研究了一系列活性炭催化劑的二氧化碳甲烷重整反應(yīng)。在具有不同鎳負(fù)載量的活性炭催化劑中，15%鎳含量的活性炭顯示出最高活性。發(fā)現(xiàn)添加鎂作為促進(jìn)劑通過(guò)增加鎳分散來(lái)增強(qiáng)催化劑的活性。氫和一氧化碳產(chǎn)生比率增加，表明加入鎂后，二次反應(yīng)的效果不太明顯。發(fā)現(xiàn)提高反應(yīng)溫度可改善反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率，這是預(yù)期的，因?yàn)橹卣磻?yīng)是吸熱的。與常規(guī)加熱相比，在兩個(gè)加熱系統(tǒng)的相同活性炭床溫下施加微波加熱導(dǎo)致甲烷轉(zhuǎn)化率的顯著增強(qiáng)。基于出口氣體溫度的反應(yīng)器能量效率在兩種活性炭催化劑的加熱機(jī)制之間進(jìn)行比較。發(fā)現(xiàn)微波加熱具有比其常規(guī)對(duì)應(yīng)物更低的出口氣體溫度和更高的效率。