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　　活性炭吸附汽油蒸汽

　　汽油在人類的生活和工業(yè)中扮演著重要的角色。尤其是在汽車工業(yè)中，汽油燃燒產(chǎn)生的蒸汽被用于驅(qū)動(dòng)發(fā)動(dòng)機(jī)。隨著汽車的逐漸普，所以需要控制汽油蒸汽的揮發(fā)。為了解決汽油蒸汽帶來的環(huán)境問題，我們開發(fā)了一種活性炭吸附劑，擁有巨大的表面積，豐富的微孔以及活化的官能團(tuán)可以有助于增強(qiáng)汽油蒸汽吸附。

　　胺浸漬活性炭樣品

　　將一定量的無煙煤作為活性炭源添加到六亞甲基四胺中，然后充分混合。接下來，將所得產(chǎn)品置于連續(xù)N2流下的管式爐中(示意圖1)。然后我們用KOH作為化學(xué)活化劑以3/1的比例對(duì)所得產(chǎn)物進(jìn)行化學(xué)活化。接下來，所得產(chǎn)品在溫度為120℃的烘箱中干燥24小時(shí)。為了去除雜質(zhì)和未反應(yīng)的化學(xué)試劑，我們用HCl溶液(3M)洗滌樣品6小時(shí)，然后用去離子水中和所得產(chǎn)物。隨著原材料和浸漬物的用量(比例4/1)的變化，我們合成了幾個(gè)樣品，并將它們表示為浸漬活性炭A-D。為了進(jìn)一步研究，我們還用了普通活性炭來進(jìn)行實(shí)驗(yàn)對(duì)照。

　　圖1：胺浸漬活性炭樣品制備示意圖。

　　汽油蒸汽在活性炭上的吸附分析

　　我們通過實(shí)驗(yàn)評(píng)估了合成和開發(fā)的吸附劑吸收汽油蒸汽的性能。為此，進(jìn)行了不同溫度條件下吸附過程對(duì)應(yīng)的實(shí)驗(yàn)。鑒于通過實(shí)驗(yàn)證明，溫度的增加強(qiáng)調(diào)了吸附的功能，并且隨著溫度的升高，蒸汽吸收顯著降低。假設(shè)吸收是物理吸附，分子的流動(dòng)性和碰撞會(huì)隨著溫度的升高而增加，這反過來會(huì)影響吸收能力。事實(shí)上，溫度的升高可以起到驅(qū)動(dòng)力的作用，隨后通過削弱高層的弱范德華相互作用，吸收的分子將被解吸。

　　經(jīng)過進(jìn)一步研究，發(fā)現(xiàn)活性炭D樣品比其他樣品更能增強(qiáng)汽油蒸汽吸附，這表明表面結(jié)構(gòu)在捕獲分子方面的重要性和關(guān)鍵作用，正如預(yù)期的增強(qiáng)吸附一樣。事實(shí)上，與其他合成樣品相比，活性炭樣品具有更高的表面積和豐富的微介孔，可以顯著提高吸附量圖2。我們還研究了活性炭用量對(duì)吸附容量的影響。正如發(fā)現(xiàn)的那樣，隨著活性炭的用量增加，蒸汽吸附能力可以進(jìn)一步提高，這可能是由于通過提高活性炭量，表面積和孔隙反而增加，進(jìn)而可能有助于增強(qiáng)吸附。鑒于發(fā)現(xiàn)隨著活性炭用量比從1增加到4，汽油蒸氣吸附能力提高。

　　圖2：活性炭上汽油吸收的突破曲線。

　　活性炭的可重用性

　　為了研究吸附劑吸收汽油蒸汽的性能，我們進(jìn)一步評(píng)估了樣品在吸附-解吸循環(huán)中的可重復(fù)使用性。在恒溫下，1小時(shí)后，當(dāng)吸附劑達(dá)到飽和狀態(tài)時(shí)，浸漬再生過程。四個(gè)吸附循環(huán)后，蒸汽吸附容量為567mg/g，所用吸附劑保持大量吸收分子。HMTA-AC-D樣品表明蒸汽吸收略有減少約0.89%，而活性炭樣品的這一量為7.9%(圖3)。在高循環(huán)下，由于孔隙的逐漸破壞和不完全脫氣，吸收量可能會(huì)顯著降低。根據(jù)我們的發(fā)現(xiàn)，與文獻(xiàn)相比，制成的吸附劑在物理和熱學(xué)上表現(xiàn)出更高的穩(wěn)定性。這些結(jié)果表明，樣品在回收汽油蒸汽時(shí)具有很高的可持續(xù)性，可以作為一種有效的吸附劑提出并考慮。

　　圖3：活性炭D和活性炭樣品在四個(gè)循環(huán)中汽油吸附的可逆性。

　　DFT計(jì)算見解

　　進(jìn)行色散校正的DFT計(jì)算以進(jìn)一步了解汽油分子在活性炭和胺浸漬活性炭吸附劑上的吸附。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，我們對(duì)兩個(gè)碳片結(jié)構(gòu)進(jìn)行了建模，在多孔部位周圍放置了一個(gè)硫原子?；谥暗腄FT計(jì)算，我們模擬了一個(gè)能量和有利的配置。由于沿活性炭和胺浸漬活性炭的邊緣存在羥基(OH)，因此還引入了OH部分。此外，六亞甲基四部分由NH2官能團(tuán)模擬，該官能團(tuán)最有可能連接到調(diào)制結(jié)構(gòu)的乙酰碳原子上。圖4a和b分別描繪了模擬的活性炭和浸漬活性炭吸附劑的優(yōu)化幾何結(jié)構(gòu)。我們的DFT計(jì)算表明，在幾何松弛之后，兩個(gè)系統(tǒng)都發(fā)生了相當(dāng)大的扭曲，這主要是由于缺陷的存在。因此，原子電荷在建模系統(tǒng)上的分布不太可能是均勻的。從Hirshfeld電荷密度分析中可以明顯看出這一點(diǎn)，該分析表明缺陷位點(diǎn)周圍的碳原子以及吸附劑結(jié)構(gòu)邊緣的碳原子帶負(fù)電。從圖4的分子靜電勢分析也可以看出這一點(diǎn)，它表明活性炭中心空位周圍的碳原子具有負(fù)電勢(藍(lán)色區(qū)域)，表明它們具有與親核反應(yīng)的能力物種。請(qǐng)注意，添加NH2組會(huì)嚴(yán)重影響活性炭的MEP，特別是在空置區(qū)域。這意味著六亞甲基四胺改性活性炭吸附劑的表面反應(yīng)性可能大于活性炭的表面反應(yīng)性。

　　圖4：(a)活性炭和(b)浸漬活性炭吸附劑的優(yōu)化幾何結(jié)構(gòu)(上圖)和相應(yīng)的MEP等值面。

　　活性炭吸附汽油蒸汽，為了吸收汽油蒸氣，我們開發(fā)并使用了一系列基于活性炭的吸附劑。浸漬活性炭樣品已被證明更有效地吸收汽油蒸汽，我們的研究結(jié)果表明，活性炭浸漬胺會(huì)增強(qiáng)吸附能力，這主要?dú)w因于在吸附劑表面形成的微介孔。在四個(gè)吸收周期后，還有初始吸附的99%，表明吸附劑在再生和利用時(shí)吸收蒸汽的高度可重復(fù)使用性。為了加深我們對(duì)吸附機(jī)制的理解，還評(píng)估了DFT分析，并根據(jù)結(jié)果發(fā)現(xiàn)了物理吸附，突出了制造的吸附劑的促進(jìn)再生。鑒于計(jì)算發(fā)現(xiàn)浸漬活性炭上的吸附能大于活性炭上的吸附能，證實(shí)了NH的重要作用確認(rèn)多層和物理吸附，這反過來可能有助于促進(jìn)分離過程?？偠灾?，所開發(fā)的吸附劑有助于增強(qiáng)汽油蒸汽吸附，并且在吸附汽油蒸汽方面非常有用。