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　　活性炭吸附去除可溶性二價錳

　　二價錳離子(Mn2+)在配水系統(tǒng)中被氧化成黑色氧化錳，是飲用水中出現(xiàn)美觀問題的主要原因。為了去除可溶性二價錳我們研究了游離氯催化氧化去除活性炭表面上的二價錳，并發(fā)現(xiàn)當(dāng)使用微米級活性炭時效果比較好。在此，我們新推導(dǎo)出了催化反應(yīng)去除痕量物質(zhì)的動力學(xué)模型，并將其應(yīng)用于二價錳去除。

　　批量實(shí)驗(yàn)中活性炭和氯催化氧化去除二價錳

　　批量實(shí)驗(yàn)使用透明的1L或4L聚氯乙烯燒杯和浮動磁力攪拌器。對于每個實(shí)驗(yàn)，將1000mL或2000mL水樣分別放入1L或4L燒杯中，并以50-800rpm的轉(zhuǎn)速攪拌?；旌蠌?qiáng)度G由攪拌速度、磁力攪拌器在旋轉(zhuǎn)方向上的投影面積、水量和粘度使用方程式確定。在將水的pH值調(diào)節(jié)至中性(6.9–7.0)后，以1.0mg/L的濃度添加一種測試活性炭。投碳5分鐘后，加入0.00-4.85mg-Cl2/L的游離氯，開始氧化去除二價錳。在氧化二價錳去除反應(yīng)期間，通過添加H2SO4或HCl溶液使水的pH值保持中性(6.9–7.1)。用超純水稀釋NaOCl溶液，將游離氯濃度調(diào)整為600-1000mg-Cl2/L并用作游離氯的來源。每2.5分鐘從燒杯中取出40毫升水樣，持續(xù)7.5分鐘，或在1.0、2.5、4.0、5.0和7.5分鐘時，立即通過膜過濾器過濾。濾液中的二價錳和游離氯濃度通過電感耦合等離子體質(zhì)譜儀和N,N-二乙基-對苯二胺比色法測量。大多數(shù)實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了多次，證實(shí)了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的良好重現(xiàn)性。

　　混合強(qiáng)度的影響

　　我們研究了混合強(qiáng)度對去除率系數(shù)(k)的影響(圖1)。我們繪制了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，實(shí)線顯示了方程式預(yù)測的值。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和預(yù)測結(jié)果都表明，去除率系數(shù)隨著混合強(qiáng)度的增加而增加，但在G>1000s-1的范圍內(nèi)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果的增加率變得更陡峭，偏離預(yù)測的速率系數(shù)值。我們假設(shè)偏差背后的急劇增加是由于活性炭顆粒在高混合強(qiáng)度下的分解(在給炭時輕度聚集)。這些預(yù)測是在假設(shè)活性炭顆粒的尺寸(部分聚集在原料懸浮液中)在給炭后保持不變的情況下做出的，因?yàn)樵活w粒尺寸測量是不可能的。如果這個假設(shè)是正確的，那么去除率系數(shù)隨著混合強(qiáng)度的急劇增加，在高G對于在給炭時已經(jīng)處于分散狀態(tài)的活性炭顆粒，不應(yīng)觀察到-值范圍。為了驗(yàn)證這一假設(shè)，我們使用了非聚集活性炭，其粒徑在分散處理前后沒有變化，我們在不同的混合強(qiáng)度。我們沒有觀察到隨著活性炭混合強(qiáng)度的增加，去除率系數(shù)的急劇增加，強(qiáng)烈表明觀察到的活性炭的急劇增加是由于高混合條件下的顆粒分解。

　　圖1：活性炭混合強(qiáng)度(G)對去除率系數(shù)(k)。

　　我們將去除速率阻力(1/k)與混合強(qiáng)度分解為三個阻力分量(即來自外膜傳質(zhì)、吸附和氧化/解吸的速率阻力圖2)。高混合強(qiáng)度對二價錳去除率的影響在碳酸鹽緩沖純水中較大，但在天然水中較小，因?yàn)閭髻|(zhì)阻力不是主要因素。這表明流速對流動反應(yīng)器中錳去除的影響，因?yàn)镚值(湍流混合)的影響強(qiáng)度隨流量變化的變化很小。

　　圖2：去除率阻力(1/k)分解成其成分(即，外膜傳質(zhì)、吸附和氧化/解吸的速率阻力)與活性炭混合強(qiáng)度(G)的關(guān)系。

　　活性炭粒徑的影響

　　我們將Mn2+去除率系數(shù)(k)與活性炭的粒徑進(jìn)行了比較(圖3)。我們使用源自相同活性炭的九種尺寸的碳顆粒繪制了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，以便與方程式的預(yù)測進(jìn)行比較。實(shí)驗(yàn)值和預(yù)測值幾乎一致，并且在雙對數(shù)圖上都顯示出線性關(guān)系。仔細(xì)觀察發(fā)現(xiàn)，預(yù)測值的斜率比實(shí)驗(yàn)值更陡，在較大顆粒范圍內(nèi)，實(shí)驗(yàn)值略大于預(yù)測值。這可能是由于顆粒形狀或表面性質(zhì)的任何差異：我們假設(shè)了一系列參數(shù)值，包括球形值，這些預(yù)測與顆粒大小無關(guān)，但在實(shí)際的活性炭中，這些值可能隨顆粒大小而變化?？傮w而言，活性炭的粒徑對Mn2+去除性能有很大影響。

　　圖3：活性炭粒徑對去除率系數(shù)(k)。

　　活性炭吸附去除可溶性二價錳，經(jīng)過多次實(shí)驗(yàn)我們推導(dǎo)出了通過在固體催化劑表面催化氧化去除痕量物質(zhì)的動力學(xué)模型。應(yīng)用導(dǎo)出的模型，我們定量分析了活性炭作為催化劑在游離氯存在下對痕量二價錳的氧化去除率。該模型很好地擬合了不同水質(zhì)、游離氯濃度、混合強(qiáng)度、水溫和活性炭粒徑下的Mn2+去除率系數(shù)的所有實(shí)驗(yàn)結(jié)果。在沒有競爭物質(zhì)的水中，水溫對Mn2+去除率的影響可以通過影響傳質(zhì)系數(shù)的水粘度變化來解釋。共存物質(zhì)的影響被定量分析為活性炭表面上Mn2+的可用吸附位點(diǎn)的減少。競爭性陽離子Ca2+的吸附位點(diǎn)濃度降低50%，以0.26mmol/L的濃度存在于水中，導(dǎo)致Mn2+去除率降低15%。在較低的水溫下，競爭性陽離子對吸附位點(diǎn)的減少會變得更大。因此，在低水溫條件下，Mn2+的去除率大大降低，這是因?yàn)楦偁幮躁栯x子吸附的增強(qiáng)以及粘度增加導(dǎo)致傳質(zhì)速率降低的原因?；钚蕴颗c未活化的木炭吸附位點(diǎn)濃度相差8倍，這導(dǎo)致去除率系數(shù)相差2.2倍。然而，水中的活性炭的粒徑是去除率系數(shù)的更關(guān)鍵因素。